西北師范大學林奇教授團隊在《Nature Communications》上發表創新性研究成果
近日，西北師范大學化學化工學院林奇教授團隊在基于新型大環組裝的超分子聚合物吸附分離材料領域取得創新性研究成果。相關工作以“Hydrogen-bonded supramolecular polymer networks for effective removal of perchlorate in water via clustered hydrogen-bonding”為題發表于國際期刊Nature Communications，（DOI：10.1038/s41467-025-61910-y，綜合性期刊TOP一區，IF：15.7）。
圖1：氫鍵超分子聚合物網絡晶體（HBPC）的組裝和單晶結構。a PYP5二聚體和一維鏈狀超分子聚合物。b HBPC的孔結構。c HBPC中的氫鍵。d HBPC?ClO4?的單晶結構。
高氯酸鹽（ClO4?）是一種有毒、易爆且易溶于水的污染物，一旦進入水系統和食物鏈，將對人類健康和環境安全構成嚴重威脅。例如，低濃度ClO4?會抑制甲狀腺對碘的攝取，干擾甲狀腺正常功能，影響胚胎、孕婦、哺乳期婦女、兒童和青少年的發育，對人類健康造成嚴重危害。因此，從水中高效、低成本地去除ClO4?有著廣泛的需求。然而，由于ClO4?目前仍然缺乏合適的沉淀方法，因此，如何從水中高效、低成本地去除ClO4?仍是一項重要挑戰。
圖2：簇狀氫鍵結合 ClO4?：效應和機制。a PYP5 和 PYP5?2ClO4?的單晶結構及其側視圖、俯視圖展示了基于雙臂大環協同的集簇氫鍵。b PYP5和PYP5?2ClO4?的ESP（靜電勢分布）圖。c 通過IGMH方法并基于單晶數據對“集簇氫鍵”從不同視角進行可視化展示。
為了解決上述問題，林奇教授課題組創新的提出了基于“雙臂-大環協同”效應的“集簇氫鍵增強主客體結合”策略，并開發了一種基于柱[5]芳烴的氫鍵超分子聚合物網絡晶體（HBPC）來高效結合并吸附分離ClO4?（圖1和圖2）。創新的引入“協同效應”，通過雙吡啶腙基團與柱[5]芳烴空腔周圍的乙氧基協同，與ClO4?之間形成多重“集簇氫鍵”，從而有效提高對ClO4?的絡合和分離能力。
研究結果表明，基于柱[5]芳烴的氫鍵超分子聚合物網絡晶體（HBPC）可以有效地從水中分離ClO4?，吸收效率高達99.24%，ClO4?的殘留濃度低于WHO飲用水質量標準。與已報道的ClO4?治理材料相比，HBPC基晶體材料具有優異的去除效率，且具有操作簡便、應用方便的優勢。HBPC優異的ClO4?結合和去除性能源于PYP5的兩個吡啶腙臂和柱[5]芳烴上的八個乙氧基通過形成多個“集簇氫鍵”的協同作用，所提出的結合機理已經通過單晶XRD分析和理論計算進行了仔細的研究和驗證。
這部分工作所提出的基于“雙臂-大環協同效應”的“集簇氫鍵增強主客體結合”策略，是增強超分子聚合物結合性能的一種合理且有用的途徑，這不僅為從水中分離水溶性污染物或陰離子提供了一種新穎可行的解決方案，而且也為新型大環組裝超分子聚合物材料提供了經驗和新的設計思路。
化學化工學院林奇教授為本論文通訊作者，博士研究生田錦濤同學為論文第一作者。西北師范大學為論文唯一通訊單位。林奇教授團隊長期致力于主客體識別和分離材料的研究，在污染物超靈敏檢測和高效分離方面取得了重要進展，相關成果在Journal of the American Chemical Society 2024, 146, 2901-2906；Coordination Chemistry Reviews 2024, 507, 215717；Analytical Chemistry 2024, 96, 19787-19795；Macromolecules 2021, 54, 373-383；Chemical Science, 2016, 7, 5341-5346等期刊發表。這項工作得到了國家自然科學基金項目（Nos. 22471222，2461040，22165027）、甘肅省拔尖領軍人才項目、甘肅省重點研發計劃（No. 21YF5GA066）、甘肅省杰出青年科學基金（22JR5RA131）、甘肅省高校產業支持計劃項目（No. 2022CYZC-18）等項目基金的支持。
通訊作者簡介：林奇，西北師范大學教授，博士生導師，1998年-2005年就讀于西北師范大學，2002年獲學士學位，2004年在中科院北京化學所學習，2005年獲有機化學專業理學碩士學位，同年留校工作。2009年獲高分子化學與物理專業理學博士學位。2018年入選甘肅省飛天青年學者，甘肅省領軍人才（第二層次）；2022年入選甘肅省拔尖領軍人才。擔任Chinese Chemical Letters編委、國家自然金通訊評審專家。主要從事功能有機化合物的合成及超分子功能材料的制備及性能研究。以第一或通訊作者在Journal of the American Chemical Society, Coordination Chemistry Reviews, Chemical Science, Macromolecules, Analytical Chemistry, Chemical Communications, Chinese Chemical Letters等期刊發表SCI論文一百余篇。以第一完成人獲得授權國家發明專利三十余項。2014年入選西北師大首批“教學科研之星”；2016年選為“我最喜愛的教師”，2017入選年英國皇家化學會“TOP 1%”高被引中國作者榜單。曾榮獲甘肅省李政道獎學金；甘肅省自然科學二等獎（第一完成人），甘肅省技術發明獎二等獎；蘭州市科技進步獎一等獎（第一完成人）；甘肅省高校科技進步一等獎（第一完成人）；甘肅省高校青年教師成才獎；教育部霍英東青年教師獎。指導的研究生連續有十余人獲得研究生國家獎學金。